スペインは欧州一の高速列車王国です

意外かも知れませんが、ヨーロッパで最も高速列車網が発達しているのはスペインです。フランス国境近くのフィゲラスからバルセロナ、サラゴサ、マドリー、コルドバ、セビーリャ、マラガの大幹線のほか、マドリ～クエンカ～ヴァレンシアクエンカ～アラカント、マドリ～ヴァリャドリッド、パレンチア～レオン、OURENSE～サンテイアゴ・デ・コンポステーラ、サラゴサ～ウエスカなどスペイン中、高速列車で移動できます。

よってスペインでは断然列車です。
バスは単に本数が多いのと安いだけです。
本数はどこも1泊はするでしょうから、極端に言えば1日1本だけでもいいわけです。12時発の12時と。
実際は少なくても朝、正午、夕方の3本程度はありますから、選択できて便利です。
1日12本あっても列車の倍と、遅くては利用価値なしです。
交通機関は量より質です。
バスは日本でも最近多く起こったように事故が多いように思います。
列車でも事故は皆無ではありませんが、列車で起こればよほど運が悪かったと思えます。
日本でもヨーロッパでも安全で速い列車を勧めます。
バスは列車がない区間のみの利用がいいかと。