4日でも３都市は問題なく回れますよ

マドリードとバルセロナは日本でいうと東京と大阪みたいなものです。
アレ！京都は？というのがトレド、奈良・大和路は？というのがコルドバ、グラナダです。
スペインがイスラム王国だった500年ほどの前後、計1000年に渡り、スペインの都だったのがトレドです。
だから1日しかなければ迷わずトレドに行けというのは的を射ています。
コルドバもすごいです。ポルトガルを含むイベリア半島全体のイスラム王国の都として300年以上も君臨。当時欧州最大級の都市、しかも世界最先端の都市でした。世界で最も美しいといわれたモスク・メスキータの一部はカトリックの大聖堂に改築されましたが、今も大半は昔のままに残っているので時間のない方でもメスキータだけ（コルドバ途中下車2時間ほどで）は見学されます。

イベリア半島に最後に残ったイスラム王国の都がグラナダで、アルハンブラ宮殿はスペインの街ではなく、観光ポイントとしてはスペインNO１でしょう。
ですからこの3カ所は必訪といえるでしょう。
幸い、いずれも小さく、各半日でも観光できます。
次いで、バルセロナのガウディ作品群。ここは大都市なので丸1日（連泊？）は必要でしょう。

４都周遊は計2日半。これにAVEでの移動時間を最大1日半（バルセロナ2時間半、マドリ30分トレド、30分マドリ、1時間40分2時間グラナダ4時間半マドリ）としても計4日で回れます。

マドリは欧州屈指のプラド美術館以外は余り見どころがなく、美術館に興味ない方はスルーまたは宿泊だけの人も。

スペインは実は高速列車網が欧州NO１に発達。日本と同様移動は基本AVEで。マドリ～グラナダは開通直前で、まもなく2時間余りに。今は一部バス代行で4時間半です。

将来、バルセロナに行けるならマドリイン・アウトでトレド、コルドバ、グラナダ、マドリ（プラド美術館）がお勧めです。